Henry Smart komponierte Choräle und Orgelstücke, Lieder, Duette und Trios, Kantaten und ein Oratorium. Seine Oper Bertha wurde 1855 mit Erfolg am Theatre Royal Haymarket aufgeführt. Er gab mehrere Bände mit Choral- und Psalmvertonungen heraus, komponierte Stücke für die Hymns Ancient and Modern (1861) und Psalms and Hymns (1867) und entwarf die Orgeln für die Town Hall von Leeds (1858) und die St. Andrew's Hall in Glasgow (1877). Außerdem verfasste er Musikkritiken für die Zeitschrift Atlas.